短波紫外全固態相干光源具有光子能量強、可實用化與精密化、光譜分辨率高等特點，在激光精密加工、信息通訊、前沿科學及航空航天領域具有重大應用價值。獲得全固態短波紫外激光的核心部件是非線性光學晶體，在非線性光學過程中，若使基頻光的能量源源不斷地轉換到倍頻光，需要保持基頻光激發的二次極化諧波和倍頻光在晶體中位置時刻相同，然而由于晶體的本征色散導致基頻光和倍頻光的折射率不同，進而導致兩束光在晶體中群速度不同，無法實現倍頻光的持續增長，此為相位失配。因此，在晶體中實現應用波段相位匹配被普遍認為是最困難的技術挑戰，決定最終激光輸出的功率和效率。目前有多種技術方案可供選擇，如晶體各向異性的雙折射相位匹配技術、晶體內部自發疇結構的隨機準相位匹配技術和人工微結構準相位匹配技術等。其中，利用晶體各向異性的雙折射相位匹配技術是應用最為廣泛的彌補相位失配的有效途徑，該技術利用各向異性晶體的雙折射特性，使一定偏振的基頻光沿晶體的特定方向入射，或者改變晶體的溫度，實現角度或者溫度相位匹配，即使基頻光和倍頻光在晶體中特定方向傳播時的折射率相同，該方案轉換效率高，但現有晶體均存在相位匹配波長損失，即可用晶體紫外截止邊和最短相片匹配波長的差值表征（λ_cutoff-λ_PM）。

中國科學院新疆理化技術研究所晶體材料研究中心潘世烈研究團隊長期致力于新型紫外、深紫外非線性光學晶體的設計與合成。團隊前期基于領域前沿進展的研究和對非線性光學晶體雙折射相位匹配現狀的剖析，在特邀綜述中（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 20302-20317）首次提出關于非線性光學晶體一種理想狀態的假設，即在基于雙折射相位匹配的非線性光學晶體中，是否可以實現“紫外截止邊等于最短匹配波長”的理想狀態？若該假設在晶體中得以實現，將為晶體在整個透過范圍內均實現雙折射相位匹配提供新途徑和新思路。近期，該團隊創制一類新非線性光學晶體，即全波段相位匹配晶體，該類晶體基于應用最為廣泛的雙折射相位匹配技術，且可以實現對晶體材料透過范圍內任意波長的相位匹配。揭示了全波段相位匹配晶體的物理機制，從折射率的微觀表達及雙折射色散曲線、折射率色散曲線和相位匹配等光學條件等角度出發，給出兩種獨立的全波段相位匹配晶體的評價參數，并將此評價參數應用于一些經典的非線性光學晶體材料，討論以此參數評估晶體相位匹配波長損失的可行性和普適性?；诖双@得一例非線性光學晶體（GFB）。實驗通過多級變頻的方案或光參量技術方案，研究晶體在整個透過范圍內的直接倍頻輸出能力，基于相位匹配器件已經實現193.2-266 nm紫外/深紫外可調諧激光輸出，驗證其該晶體全波段相位匹配能力，使該晶體成為目前首例且唯一一例實現了全波段雙折射相位匹配的紫外/深紫外倍頻晶體材料，該材料193.2 nm處晶體透過率<0.02%，依然可以實現倍頻激光輸出，驗證其全波段相位匹配特性。更重要的是，該晶體具有優異的線性和非線性光學性能，如短紫外截止邊（~193 nm），大有效倍頻系數（d_eff = 1.42 pm/V）、短相位匹配波長（~194 nm）和高抗激光損傷閾值（>BBO@ 266/532 nm, 8 ns, 10 Hz）等，是具有應用前景的266 nm激光用非線性光學晶體材料。

相關研究成果以全文形式發表在《自然·光子學》（Nature Photonics）(Nat. Photon. 2023, DOI: 10.1038/s41566-023-01228-7)，中國科學院新疆理化技術研究所為唯一通訊單位，米日丁·穆太力普和韓健研究員為第一作者，潘世烈研究員為通訊作者。同時該研究工作得到科技部，國家基金委和中科院等項目的資助。

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圖：GFB晶體結構、微觀性能分析及晶體照片